دورۀ ابتدايی را در دارالتعليم ديانتی مشهد گذراند، و با پايان تحصیلات متوسطه در سال ۱۳۳۴ وارد دانشگاه علوم پزشکی تهران شد، و سال ۱۳۴٠ مدرک دکترا گرفت و به استخدام ادارۀ بهداشت استان تهران درآمد.

پس از گذراندن دورۀ آموزشی شناخت بيماری مالاريا، ریاست ادارۀ بهداشت استان سیستان و بلوچستان را بر عهده گرفت و در حوزۀ کنترل و ريشه‌کنی بيماری مالاريا در آن خطه تلاش بسياری کرد.

در پی دريافت مدرک در رشتۀ مديريت بهداشت عمومی، با سمت رياست ادارۀ بهداشت به استان خوزستان رفت و  سال ۱۳۴۸ استخدام دانشکدۀ پزشکی مشهد شد و معاونت بيمارستان شهناز مشهد (قائم فعلی) به وی واگذار گرديد.

محمود روحانی در همين سال، با راهنمايی استاد شهيد مطهری که داماد خانواده‌شان بود، با خانم افسانۀ شريعتی مزينانی، فرزند استاد محمدتقی شريعتی ازدواج کرد و حلقۀ رابطۀ دو خاندان سرشناس مطهری و شريعتی شد.

سپس به بلژيک رفت و سال ۱۳۵۴ مدرک دکترای تخصصی بهداشت عمومی را از دانشگاه بروکسل گرفت و در بازگشت به ايران، ابتدا سرپرستی آموزشگاه عالی مامايی و پرستاری مشهد و سپس معاونت دانشکدۀ پزشکی دانشگاه مشهد به وی سپرده شد.

در مبارزات منتهی به پیروزی انقلاب اسلامی در مشهد حضوری فعال داشت و يک بار نيز به زندان افتاد.

دکتر محمود روحانی همزمان با بازگشت امام خمينی به ميهن در برنامه‌های استقبال از ايشان حاضر بود و با تشکيل دولت موقت، به معاونت سياسی و اجتماعی وزارت کشور دعوت شد که آن را نپذيرفت.

در انتخابات مجلس خبرگان تدوین قانون اساسی از حوزۀ انتخابيۀ خراسان نامزد شد و با قريب يک ميليون رأی، به عنوان نمایندۀ اول مردم خراسان به تهران رفت و در آن مجلس به عضويت هیأت رئیسه در آمد.

مدت کوتاهی به سمت معاونت نخست‌وزير و مشاور امور اجرايی منصوب شد و در دولت‌های شهيدان رجائی و باهنر، و دولت مهدوی کنی و ميرحسين موسوی گاه با عنوان وزیر بهزیستی و گاه با عنوان سرپرست آن وزارتخانه خدمت کرد، اما سرانجام در تيرماه ۱۳۶۱ استعفا داد و به مشهد برگشت.

در مشهد، هم از سوی دانشگاه فردوسی و هم از جانب آستان قدس رضوی، از وی استقبال شد و در دانشگاه برای تدريس و تربيت دانشجويان در رشتۀ اپيدميولوژی و آمار پزشکی، و در آستان قدس به عضويت در هيأت مديره‌های مؤسسات فرهنگی، و از جمله بنياد پژوهش‌های اسلامی برگزيده شد.

وی بخش قابل توجهی از عمر علمی خود را به پژوهش در قرآن اختصاص داد، که ثمرۀ آن در کتاب «المعجم الاحصائی لألفاظ القرآن الکریم/ فرهنگ آماری کلمات قرآن کریم» در ۳ جلد جلوه کرده است؛ کتابی که در سال ۱۳۹ برگزیدۀ جایزۀ کتاب سال جمهوری اسلامی ایران شد و در محافل قرآنی و علمی جهان مورد استقبال قرار گرفت.

دکتر محمدجعفر ياحقی در نشريۀ کيهان فرهنگی (شمارۀ ۷۶)، بهاءالدين خرمشاهی در نشريۀ نشردانش (سال ۱۰ شمارۀ ۴)، هادی مؤذن جامی در آينۀ پژوهش (سال ۳ شمارۀ ۱۲) مقالاتی در توصيف اين کتاب و ويژگی‌های آن به نگارش درآورده‌اند.

افزون بر اين، کتابی با عنوان «المعجم المعياری، يا فرهنگنامۀ معياری مقاطع قرآن» هم به کوشش وی فراهم آمده که تا واپسين ساعات حيات خود به آماده‌سازی نهايی آن مشغول بود.

تأليف کتاب «توصيف جامعه‌شناسی نيروی انسانی در بيمارستان شهناز مشهد»، ويرايش کتاب «آمار پزشکی (پايه – بالينی) و نگارش سی مقالۀ علمی به قلم وی، از ديگر کوشش‌های علمی آن استاد است.

پايبندی به آموزه‌های دينی، حسن خلق، رعايت نظم، دقت در وقت، و پرهيز از ريا از جمله ويژگی‌های اخلاقی وی بود که همواره بدان شهرت داشت.

يک بار در بهمن ۱۳۹۸ در دانشگاه علوم پزشکی مشهد، و بار ديگر در تيرماه ۱۴۰۲ در مرکز آثار مفاخر و اسناد دانشگاه فردوسی مراسم نکوداشتی برای وی برگزار شد.

پنجمين شماره از نشريۀ «روشنان دانشگاه» به يادداشت‌ها و مقالاتی دربارۀ زندگی و فعاليت‌های پژوهشی و پزشکی و قرآنی دکتر محمود روحانی و ارائۀ تصاوير و اسنادی از وی اختصاص يافته است.